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非晶态MnO_x/TiO_2催化剂的制备及其低温NH_3-SCR性能被引量：6: 2017年; 采用自发沉积法、共沉淀法及浸渍法制备MnO_x/TiO_2催化剂,通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等一系列表征手段研究MnO_x/TiO_2催化剂的结构与性质,并考察MnO_x/TiO_2催化剂低温NH_3-SCR性能。结果表明,自发沉积法制备的MnO_x/Ti O2(s)催化剂具有完全非晶态结构,Mn和Ti之间存在强相互作用,较共沉淀法制备的MnO_x/TiO_2(c)及浸渍法制备的MnO_x/Ti O2(i)表现出更强的氧化还原能力。MnO_x/TiO_2(s)具有较高的比表面积、较多的表面酸量,有利于NH_3的吸附与活化。且表面高浓度的Mn4+离子及吸附氧,有利于将NO氧化为NO2,促进发生"fast-SCR"反应,进而使其表现出优异的低温脱硝性能。MnO_x/TiO_2(s)催化剂在150℃时NO的转化率高达92.8%,在150-350℃NO的转化率保持在90%以上,此外其还具备较强的抗H_2O和SO_2毒化能力。; 王亮亮王明洪费兆阳张竹修陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：非晶态

棒状TiO_2负载Ru催化苯选择性加氢反应: 2019年; 以不同焙烧温度的TiO_2纳米棒为载体,采用化学还原浸渍法制备Ru/TiO_2催化剂。利用X线衍射(XRD)、H_2化学吸附、扫描电子显微镜(SEM)和NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等手段表征催化剂的物理化学性质,并考察催化剂在苯选择性加氢反应中的催化性能。结果表明:焙烧温度并未改变TiO_2的晶型结构及形貌,但随着载体焙烧温度的升高,Ru粒子的分散度减小,从而使Ru/TiO_2催化剂的活性降低;同时,随着Ru/TiO_2催化剂酸量的减小,环己烯吸附量减小,环己烯的选择性提高; 700℃焙烧的TiO_2负载的Ru催化剂上环己烯收率最高(41%)。; 王磊济费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：环己烯焙烧温度选择性加氢

富铈Ce_(1-x)La_xO_2催化甲烷氧氯化性能: 2015年; 以硝酸铈、硝酸镧为前体,用氨水共沉淀法制备了一系列Ce1-xLaxO2(x≤0.5)催化剂,利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、Raman、H2-TPR和OSC对催化剂的物理化学性质进行了表征,并考察其在甲烷氧氯化反应中的催化性能。结果表明:Ce1-xLaxO2催化剂的氧化还原性质随着镧含量的变化发生显著改变,并且这一性质的变化与反应的转化率及产物分布具有较强的联系。Ce1-xLaxO2表面氧物种的活泼性对催化剂活性影响显著,而体相氧物种容易将生成的甲烷氯化物深度氧化。在Ce1-xLaxO2(x<0.3)催化剂上表面氧物种起主导作用,氯甲烷为主要反应产物,Ce0.8La0.2O2催化剂上氯甲烷选择性最高为52%。在体相氧物种更活泼的Ce0.7La0.3O2和Ce0.5La0.5O2上产物中CO的选择性显著上升,Ce0.5La0.5O2催化剂上CO选择性高达48%。稳定性测试表明Ce0.8La0.2O2催化剂具有良好的稳定性。; 徐术费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：甲烷氧氯化氯甲烷

苯选择性加氢Ru/TiO_2催化剂载体晶型效应研究: 2017年; 以不同晶型的TiO_2为载体采用化学还原浸渍法制备了三种Ru/TiO_2催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等表征手段研究了催化剂的物理化学性质,考察了其在苯选择性加氢反应中的催化性能。结果表明:苯选择性加氢活性与Ru/TiO_2催化剂的Ru粒子分散度有关,Ru粒子分散度越高,催化活性越高;而环己烯选择性与Ru/TiO_2催化剂的酸量呈负相关,Ru/TiO_2-P催化剂的酸量最低,对环己烯的吸附量最低,在相同转化率下苯加氢生成环己烯的选择性最高。动力学分析表明,苯加氢生成环己烯的反应速率常数(k_1)与环己烯加氢生成环己烷的反应速率常数(k_2)的比值与环己烯收率呈近似正相关。; 王磊济费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：酸性质环己烯

碱处理对Hβ分子筛催化苯胺缩合制二苯胺性能的影响被引量：8: 2017年; 用NaOH溶液对SiO_2/Al_2O_3摩尔比为25的Hβ分子筛进行碱处理脱硅,得到了含有多级孔的BEA结构分子筛,并采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线荧光光谱、程序升温脱附(NH_3-TPD)、傅里叶转换红外光谱等方法对处理前后的分子筛样品进行表征,并采用固定床反应器考察了其催化苯胺缩合制二苯胺的活性。结果表明,温和的碱溶液处理在基本保持Hβ分子筛微孔骨架结构的同时,增加了Hβ分子筛的介孔比表面积和介孔体积,并调变了酸量,有效地改善了反应物和产物的扩散性能,使催化苯胺缩合反应的苯胺转化率、二苯胺选择性均有不同程度的提高,同时催化剂表现出更强的抗失活能力。; 郭海纬费兆阳王宇汤吉海崔咪芬陈献乔旭; 关键词：HΒ分子筛碱处理脱硅二苯胺

过渡金属对选择性催化还原脱硝CeO_2@TiO_2催化剂低温活性的促进作用被引量：9: 2017年; 采用过渡金属M(M=Mn、Co、Fe和Cu)掺杂改性自发沉积策略制备的非晶态CeO_2@TiO_2催化剂,考察M-CeO_2@TiO_2选择性催化还原NO_x的低温活性,并通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、H2-TPR、NH3-TPD及in-situ FT-IR等表征手段研究M-CeO_2@TiO_2的结构、表面性质以及低温NH3-SCR反应过程。结果表明,M-CeO_2@TiO_2具有更优异的低温氧化还原能力以及更多的表面酸量,且Cu掺杂对CeO_2@TiO_2选择性催化还原NO_x低温活性具有最为显著的促进作用。Cu-CeO_2@TiO_2催化剂在低温NH3-SCR反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理,但是由于"快速SCR"使得L-H机理反应起关键作用。; 王明洪王亮亮刘俊费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：过渡金属掺杂非晶态选择性催化还原低温活性

稀土修饰ZSM-5对氯代甲烷制备低碳烯烃的催化性能被引量：2: 2016年; 以稀土硝酸盐为前躯体,采用等体积浸渍法制备了一系列稀土修饰ZSM-5催化剂(RE/ZSM-5);利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD等手段表征了所制备RE/ZSM-5的物理化学性质,并考察了其对氯甲烷制低碳烯烃(MeXTO)反应的催化性能。结果表明,稀土修饰可以调节ZSM-5的酸性,降低催化剂的酸量和酸强度,从而提高催化剂催化MeXTO的稳定性和产物中低碳烯烃选择性。在一系列RE/ZSM-5中,Ce/ZSM-5在MeXTO反应中表现出较高的催化活性,得到较高低碳烯烃选择性,同时具有相对较长的使用寿命。在450℃、质量空速0.45h-1条件下,2Ce/ZSM-5催化MeXTO的氯甲烷转化率高达97.6%,总的低碳烯烃选择性达77.6%;反应52h后,低碳烯烃收率仍维持在43%。; 陈艳云费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：氯甲烷低碳烯烃酸强度

三种分子筛催化苯胺缩合制二苯胺性能研究被引量：3: 2018年; 分别以HY,Hβ,HMOR为母体,与拟薄水铝石、铝溶胶混合,采用机械挤出法制备催化剂,采用XRD、N_2等温吸附-脱附(N_2-sorption)、NH_3-TPD、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等分析手段进行表征,探讨了其物化性能的差异,并采用固定床反应器考察了上述催化剂对苯胺缩合制二苯胺反应的催化性能.结果表明,分子筛中强酸对催化剂活性有决定性作用,酸类型对催化性能影响不大;分子筛孔径对二苯胺选择性有显著影响,较小的孔径不利于二苯胺的生成和扩散,降低了目标产物的选择性.因此,在设计和选择苯胺缩合制二苯胺催化剂时应考虑酸性质和孔道尺寸对苯胺转化率和二苯胺选择性的影响来优化催化剂.; 王宇王宇汪义忍费兆阳费兆阳; 关键词：苯胺二苯胺分子筛孔结构酸性质

苯选择性加氢RuZn-ZrO_2催化剂的基底形貌效应被引量：1: 2019年; 以棒状和花状ZrO_2为载体,采用化学还原浸渍法制备RuZn-ZrO_2催化剂,利用X线衍射仪(XRD)、N_2吸附-脱附、H_2化学吸附、扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)等表征催化剂的物理化学性质,并考察催化剂在苯选择性加氢反应中的催化性能。结果表明:花状四方相Ru Zn-ZrO_2催化剂表现出最优的苯选择性加氢催化性能,不仅活性最高,而且环己烯选择性也最好,其较高的催化性能主要归因于高的Ru粒子分散度和高的饱和吸水量,这些物化性质依赖于ZrO_2载体的独特形貌和晶相。动力学分析表明,苯加氢生成环己烯的反应速率常数(k_1)与环己烯加氢生成环己烷的反应速率常数(k_2)的比值与环己烯收率呈正相关。; 王磊济费兆阳陈献汤吉海崔咪芬乔旭; 关键词：晶相苯环己烯选择性加氢

Efficient synthesis of 1,6-hexamethylene diurethane through coupling transesterification and methoxycarbonylation with methyl phenyl carbonate as intermediate: 2015年; A reaction coupling system of transesterification and methoxycarbonylation with methyl phenyl carbonate （MPC） as intermediate was established to efficiently prepare 1,6-hexamethylene diurethane （HDU） from 1,6- bexametbylene diamine （HDA）. The feasibility of the system was explored using the thermodynamics analysis, the reaction mechanism and the experiment results. The optimal reaction was carried out to get higher HDU yield. The thermodynamic analysis showed that the metboxycarbonylation of HDA with MPC, the Gibbs free energy of which was negative, was a spontaneous process. Furthermore, the equilibrium constant of the methoxycarbonylation of HDA with MPC was much greater than that of the transesterification of dimethyl carbonate （DMC） with phenol, so the reaction coupling could be realized under mild conditions. The reaction mechanism analysis indicated that phenoxy anion was the key spedes for reaction coupling. Higher MPC concentration was detected when sodium phenoxide was used as transesterification reactant with DMC, since the phenoxy anion of sodium phenoxide could be dissociated more easily. Sodium pbenoxide was more suitable to prepare HHDU through reaction coupling. A yield of HDU as high as 98.3% could be reached under the optimal conditions of mPhONa/mDMC = 0.027 and nDMC/nHDa = 8/1 at 90 ℃ in 2 h.; 杨勇汤吉海陈献费兆阳崔咪芬乔旭

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国家自然科学基金(21306089)

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